前言
在太阳能光伏和先进材料研究中，准费米能级分裂（QFLS）及其空间分布映射（QFLS mapping）是理解材料、诊断器件瓶颈、指导新材料开发和工艺优化的关键工具。
QFLS是光生载流子（电子与空穴）在非平衡态下的化学势能差。理论上，它直接等于理想器件的开路电压（Voc）。但实际器件中，传输层和电极界面存在电化学势损失，导致这个理想关系"不匹配"。分析这种不匹配，是提升光伏技术的突破口。
QFLS为何在光伏研究中如此重要？
QFLS直接衡量光伏吸收层材料质量，代表器件开路电压的理论上限。我们通过校准光致发光（PL）光谱直接测量QFLS，避开制作完整器件时的复杂界面问题。通过QFLS，能直接评估材料本身的复合活性，帮助研究者在材料开发初期了解其内在潜力。
QFLS测量直接量化太阳能电池中的辐射复合与非辐射复合损失。非辐射复合是导致QFLS偏离辐射极限的主要原因。通过这个差异，能准确识别电压损失的根源：来自材料本身的体复合，还是界面问题。
解读QFLS与Voc的“不匹配之谜"
理论上，QFLS应等于器件的外部开路电压Voc（Voc = ΔEF/q）。但实际器件中，两者常有差异。这个差异揭示了界面处电化学势损失的存在。
德国Fraunhofer ISE的Uli Würfel教授团队在2021年《Energy Technology》上指出，平面钙钛矿太阳能电池的Voc提升了250mV，但PL信号变化不到两倍 [1]。他们认为，这可以用少数载流子准费米能级（QFL）向对应电极方向的梯度来解释。异质结中载流子速度饱和可能导致QFL不连续。在离子运动影响下，不匹配现象更明显。这说明，即使材料本身质量好，如果界面电化学势传输不佳，外部Voc也无法体现内部QFLS的潜力。
图片取自：Ion Movement Explains Huge VOC Increase despite Almost Unchanged Internal Quasi-Fermi-Level Splitting in Planar Perovskite Solar Cells – Fig.2
德国Potsdam University的Martin Stolterfoht教授团队在2021年《Advanced Energy Materials》中，详细阐述了QFLS-Voc不匹配的机制 [2]。他们定义了多数载流子的选择性因子（selectivity, Se,maj），此因子与多数和少数载流子接触电阻有关。通过图1的能带图，他们展示了选择性与非选择性电洞接触层如何影响QFL的弯曲程度，进而导致QFLS-Voc不匹配。低迁移率中间层的存在也会导致严重的QFLS-Voc不匹配，即使QFLS持续提升，Voc却可能下降。Fig. 5(b)、5(c)和5(d)的模拟结果显示了低迁移率中间层如何影响QFLS的梯度和Voc的下降趋势。
图片取自：Mismatch of Quasi–Fermi Level Splitting and Voc in Perovskite Solar Cells – Fig.1
要快速筛选具有高效率潜力的材料，并优化传输层材料，QFLS-Maper检测设备可以提供快速且准确的QFLS量测，进而预测材料的理论效率上限并生成Pseudo J-V曲线。这样，研究者就能在组件制备前，迅速掌握材料潜力，大幅减少试错成本与时间。
QFLS Mapping：可视化揭示材料均匀性与缺陷
单点QFLS量测重要，但材料在微观尺度上的均匀性对器件性能有决定性影响。QFLS mapping技术能提供材料表面QFLS分布的可视化图像，让材料优劣一目了然。通过QFLS mapping，能直接观察材料各区域的QFLS差异，识别局部缺陷或不均匀性问题。
英国University of Cambridge的Sam Stranks教授团队在2025年《ACS Energy Letters》中，利用超光谱绝对PL成像技术获取了次电池的QFLS映射图 [3]。他们比较了GO/2PACz串联电池与参考电池的QFLS分布，结果显示GO/2PACz串联电池在低带隙（LBG）和宽带隙（WBG）次电池中表现出更均匀的QFLS分布。这表示非辐射复合被抑制，内部与外部电压损失得到改善。Fig. 3(a)和3(b)的QFLS映像图，以及Supplementary Fig. S14和S15的QFLS分布直方图，直观展示了不同界面层对QFLS均匀性的影响。
图片取自：Optimized Graphene-Oxide-Based Interconnecting Layer in All-Perovskite Tandem Solar Cells – Fig.3ab
新加坡国立大学侯毅教授团队于2024年发表在《Energy & Environmental Science》的论文中，展示了不同钙钛矿薄膜的QFLS成像图 [4]。他们发现，经过PhA改质的薄膜在整个检测区域显示出更高的QFLS值与更佳的空间均匀性，这证明PhA能钝化缺陷、减少非辐射复合，从而提升钙钛矿薄膜的光电品质。Fig. 3(a)呈现了这些结果。
图片取自：Surpassing 90% Shockley–Queisser VOC limit in 1.79 eV wide-bandgap perovskite solar cells using bromine-substituted self-assembled monolayers – Fig.3a
透过QFLS-Maper检测设备，研究者可以在短短3秒内获得QFLS可视化图。这样不仅能快速掌握材料整体的QFLS分布情况，而且能实时评估材料的均匀性与缺陷，对于早期研发阶段的材料筛选与制程监控，具有无可取代的优势。
量化能量损失：从PLQY到QFLS
QFLS不仅能定性判断材料品质，更能定量分析能量损失。QFLS的计算公式为：QFLS = kBT ln (PLQY × JG / J0,rad)。这里的PLQY是光致发光量子产率，JG是光生电流密度，J0,rad是暗态辐射饱和电流密度。通过这些参数，能精确拆解辐射与非辐射复合损失的比例。
德国Potsdam University Martin Stolterfoht教授团队于2020年发表在《ACS Applied Materials & Interfaces》的论文中，利用PLQY和JG定量了QFLS [5]。他们发现，通过比较测量的QFLS与辐射极限的VOC，MAPI和三阳离子钙钛矿薄膜都存在非辐射复合损失（MAPI约200 meV，三阳离子钙钛矿约110 meV）。他们还观察到，在HTL/钙钛矿界面和钙钛矿/C60界面的复合损失增加。Table 2列出了这些损失的数据，Supplementary Fig. S5展示了这些损失。这项研究说明了QFLS如何精准定位复合热点。
图片取自：Defect and Interface Recombination Limited Quasi-Fermi-Level Splitting and Open-Circuit Voltage in Mono – Fig.2
中国科学院青岛生物能源与过程研究所逄淑平教授团队在2024年《Advanced Materials》中，利用QFLS量化钙钛矿太阳能电池中非辐射复合造成的能量损失 [6]。他们利用EQE谱计算JG，并结合黑体辐射谱计算J0，精确评估QFLS。
图片取自：Enhanced Quasi‐Fermi Level Splitting of Perovskite Solar Cells by Universal Dual‐Functional Polymer – Fig.4b
香港理工大学李刚教授团队于2025年《Advanced Materials》中，运用QFLS = qVoc,rad + kBT ln(PLQY)的公式解析低VOC亏损的来源 [7]。他们发现，在SnO2/钙钛矿埋藏界面处，通过其策略，能量损失Δ(VOC,rad − QFLS)从62 meV降低至34 meV。Fig. 4(e)和Table S5展示了这些数据，证实超低VOC亏损主要归因于该界面非辐射复合的消除。
图片取自：Buried Interface Regulation with a Supramolecular Assembled Template Enables High-Performance Perovskite Solar Cells for Minimizing the VOC Deficit – Fig.4e
QFLS-Maper检测设备凭借其高达6个数量级的PLQY灵敏度，能从1E-4%的PLQY值进行量测。而且，它采用NIST可追溯的零组件与国际认可的量测方式，确保了QFLS量测的准确性。这使研究者能够精确地量化非辐射复合损失，从而为材料优化提供可靠的数据支持。
材料与界面工程的指引者
QFLS不仅是诊断工具，更是材料与界面工程的指引。通过QFLS的变化，能评估不同传输层材料的效果，以及化学清洗或退火等制程对吸收层表面性质的影响。
卢森堡University of Luxembourg Susanne Siebentritt教授团队于2018年发表在《IEEE Journal of Photovoltaics》的论文中，探讨了NaF和NaF+RbF后沉积处理对CIGS薄膜的影响 [8]。他们发现，经过NaF+RbF处理的吸收层，QFLS高于仅经过NaF处理的样品，这归因于非辐射复合的减少，甚至在CdS沉积之前就已发生。即使是暴露在空气中、表面降解的吸收层，经过重碱金属处理后，其QFLS也呈现相同的提升趋势，表明碱金属处理改善了吸收层本身的品质和表面。Fig. 3呈现了这些趋势。
图片取自：Influence of Sodium and Rubidium Postdeposition Treatment on the Quasi-Fermi Level Splitting of Cu(In,Ga)Se2 Thin Films – Fig.3
阿尔及利亚Higher National School of Renewable Energies的Hichem Bencherif教授团队于2025年《Solar Energy》中，研究了在3D钙钛矿中引入2D双结层和不同电洞传输层的影响 [9]。他们发现，这些优化提高了PLQY和QFLS，表明非辐射损失降低。Fig. 5和Table 6展示了这些提升的效果。
图片取自：Achieving Quasi-Fermi level splitting near its radiative limit in efficient and stable 2D/3D perovskite solar Cells: Detailed balance model – Fig.5a
QFLS-Maper检测设备能进行快速的分层QFLS测试，并支持原位时间相变化的PL分析。研究者能在制备过程中，逐层评估每种材料对整体性能的影响，迅速辨识瓶颈，优化制程条件与材料选择。
深入探究载流子动力学与缺陷控制
QFLS不仅与宏观的器件性能相关，更深入反映微观的载流子浓度、寿命和掺雾水平。更高的QFLS，可能意味着更低的复合活性，也可能指示更高的掺杂浓度。要精确区分这两种效应，需要QFLS与其他测量方法的结合。
中国河南大学杜祖亮教授团队于2023年《Nature Communications》中，探讨了如何通过增加QFLS来降低量子点发光二极管的热产生 [10]。他们发现，对于给定电子密度，如果薄膜的吸收率不变，减少QD的堆积密度可以增加电子QFLS。这项研究虽然针对LED，但其核心思想——通过优化载流子管理来提升QFLS，同样适用于光伏领域。
图片取自：Minimizing heat generation in quantum dot light-emitting diodes by increasing quasi-Fermi-level splitting – Fig1b
QFLS-Maper检测设备不仅能快速获取QFLS数据，其多模态功能也允许与其他测量技术结合，例如时间分辨PL（TRPL），从而更全面地分析载流子寿命、掺杂浓度及缺陷密度等深层物理机制。
结语
QFLS及其映射技术已成为光伏研究的工具。它不仅提供了量化能量损失的手段，更在材料筛选、界面工程、制程优化和基础物理理解方面，发挥指引作用。从宏观的器件性能诊断，到微观的载流子动力学与缺陷控制，QFLS提供了多维度的洞察力，加速了新一代高效能光伏器件的开发进程。掌握并善用QFLS分析，是任何从事光伏材料与器件研究的专业人员的重要技能。
参考文献
1. Herterich, J., Unmüssig, M., Loukeris, G., Kohlstädt, M., & Würfel, U. (2021). Ion movement explains huge VOC increase despite almost unchanged internal quasi-fermi-level splitting in planar perovskite solar cells. Energy Technology, 9(4), 2001104. DOI: 10.1002/ente.202001104
2. Warby, J., Shah, S., Thiesbrummel, J., Gutierrez-Partida, E., Lai, H., Alebachew, B., Grischek, M., Yang, F., Lang, F., Albrecht, S., Fu, F., Neher, D., & Stolterfoht, M. (2023). Mismatch of quasi–fermi level splitting and Voc in perovskite solar cells. Advanced Energy Materials. DOI: 10.1002/aenm.202303135
3. Fitzsimmons, M. R., Roose, B., Han, Y., Kang, T., Chiang, Y.-H., Huang, C.-S., Lu, Y., Yang, T. C.-J., Chosy, C., Guan, S., Anaya, M., & Stranks, S. D. (2025). Optimized Graphene-Oxide-Based Interconnecting Layer in All-Perovskite Tandem Solar Cells. ACS Energy Letters, 10(2), 713–725. DOI: 10.1021/acsenergylett.4c03065
4. Wei, Z., Zhou, Q., Niu, X., Liu, S., Dong, Z., Liang, H., Chen, J., Shi, Z., Wang, X., Jia, Z., Guo, X., Guo, R., Meng, X., Wang, Y.-D., Li, N., Xu, Z., Li, Z., Aberle, A. G., Yin, X., & Hou, Y. (2025). Surpassing 90% Shockley–Queisser VOC limit in 1.79 eV wide-bandgap perovskite solar cells using bromine-substituted self-assembled monolayers. Energy & Environmental Science. Advance online publication. DOI: 10.1039/D4EE04029E
5. Zhang, S., Shaw, P. E., Zhang, G., Jin, H., Tai, M., Lin, H., Meredith, P., Burn, P. L., Neher, D., & Stolterfoht, M. (2020). Defect/Interface Recombination Limited Quasi-Fermi Level Splitting and Open-Circuit Voltage in Mono- and Triple-Cation Perovskite Solar Cells. ACS Applied Materials & Interfaces, 12(33), 37647–37656. DOI: 10.1021/acsami.0c02960
6. Liu, D., Chen, C., Wang, X., Sun, X., Zhang, B., Zhao, Q., Li, Z., Shao, Z., Wang, X., Cui, G., & Pang, S. (2023). Enhanced Quasi-Fermi Level Splitting of Perovskite Solar Cells by Universal Dual-Functional Polymer. Advanced Materials. Advance online publication. DOI: 10.1002/adma.202310962
7. Wang, Z., Liang, Q., Li, M., Sun, G., Li, S., Zhu, T., Han, Y., Xia, H., Ren, Z., Yu, B., Zhang, J., Ma, R., Chandran, H. T., Cheng, L., Zhang, L., Li, D., Chen, S., Lu, X., Yan, C., Azmi, R., Liu, K., Tang, J., & Li, G. (2025). Buried Interface Regulation with a Supramolecular Assembled Template Enables High-Performance Perovskite Solar Cells for Minimizing the VOC Deficit. Advanced Materials. Advance online publication. DOI: 10.1002/adma.202418011
8. Wolter, M. H., Bissig, B., Avancini, E., Carron, R., Buecheler, S., & Jackson, P. (2018). Influence of Sodium and Rubidium Postdeposition Treatment on the Quasi-Fermi Level Splitting of Cu(In,Ga)Se2 Thin Films. IEEE Journal of Photovoltaics, 8(5), 1320–1325. DOI: 10.1109/JPHOTOV.2018.2855113
9. Aouni, Q., Kouda, S., Batoo, K. M., Ijaz, M. F., Sahoo, G. S., Bhattarai, S., Sasikumar, P., & Bencherif, H. (2025). Achieving Quasi-Fermi level splitting near its radiative limit in efficient and stable 2D/3D perovskite solar Cells: Detailed balance model. Solar Energy, 286, 113144. DOI: 10.1016/j.solener.2024.113144
10. Gao, Y., Li, B., Liu, X., Shen, H., Song, Y., Song, J., Yan, Z., Yan, X., Chong, Y., Yao, R., Wang, S., Li, L. S., Fan, F., & Du, Z. (2023). Minimizing heat generation in quantum dot light-emitting diodes by increasing quasi-Fermi-level splitting. Nature Nanotechnology, 18(10), 1168–1174. DOI: 10.1038/s41565-023-01441-z
