一、研究背景与挑战
1.1 瓶颈与研究目标
宽能隙钙钛矿太阳能电池（WBG PSCs）是构建全钙钛矿叠层太阳能电池（TSCs）的核心组成部分。然而，这类电池面临严重的非辐射复合和载流子提取受阻问题。过去的缺陷钝化策略往往会引入寄生性的界面问题，例如在界面形成绝缘层或反转内建电场，进而阻碍电子提取并造成VOC损失。因此，如何同步实现电场工程与缺陷钝化，是释放WBG PSCs潜在电压能力的关键难题。
1.2 研究团队与解决方法
由苏州大学（Soochow University）的王长擂教授、赵德威教授、李孝峰教授与马天舒教授等多位学者共同完成。研究团队采用一种协同偶极-缺陷工程策略，并成功将成果发表于国际期刊 ACS Nano。研究团队引入了 3-磺酸丙烯酸/甲基丙烯酸钾盐 (SPA/SPM) 作为双通道调制剂。特别是SPM，它能创建一个偶极诱导的内建电场（dipole-induced built-in electric field），同时实现双位点缺陷钝化的协同调控。SPM分子中垂直排列的磺酸根 (-SO3-) 基团产生了增强的界面偶极，有利于电荷分离与传输。
图4(d)： 该图表展示了报告的VOC值与带隙介于1.75 eV到1.80 eV之间的WBG PSCs性能比较
二、QFLS 表征：解析载子动力学与效率损失 (约 64%)
QFLS (ΔEF) 是评估太阳能电池中非辐射复合损失的关键指标。在光照下，QFLS直接决定了吸收层载流子的分离能，并与组件的开路电压(VOC)有直接关系；因此，QFLS的提升，即直接验证了VOC的增强。
2.1 QFLS 测量手法与数据来源
该研究透过光致发光量子产率 (PLQY) 测量来评估QFLS。PLQY反映了材料中辐射复合相对于所有复合途径的效率，是计算潜在VOC（即QFLS）的基础。
原始数据： 对照组（Control）钙钛矿薄膜的PLQY仅为 0.03%。
调制结果： 经过SPM处理后，PLQY大幅提升至 0.41%，而SPA处理后为0.24%。
QFLS 增长： 这种PLQY的提升，对应于QFLS的显著增长：SPA处理使QFLS增加了25.36 meV，而SPM处理则使QFLS增加了 39.2 meV。QFLS值的实际增强，直接证实了VOC的提升。
图2(e)：不同添加剂处理后WBG钙钛矿薄膜的PLQY
图5(b)：TSCs的J-V曲线
2.2 QFLS解析非辐射复合与载子动力学
抑制界面复合路径： 对照组薄膜在沉积电子传输层 (C60) 后，PLQY显著猝灭，这表明大量界面缺陷导致了非辐射复合与能量损失。然而，SPM处理后的薄膜，在沉积C60后PLQY没有明显下降，这强烈指出界面复合路径已被有效抑制。
延伸载子寿命： 载流子动力学的改善透过时间分辨光致发光 (TRPL) 测量证实，SPM处理后薄膜的平均电荷寿命 (τave) 显著增加，从对照组的324 ns延长至604 ns。载子寿命的延长与QFLS的提升结果一致，均归因于复合损失的减少。
图2(f)：不同添加剂处理WBG钙钛矿薄膜的TRPL光谱
缺陷密度降低： 空间电荷限制电流 (SCLC) 测量显示，SPM处理后的空穴传输组件具有低的陷阱填充电压 (VTFL)（0.673 V），表明吸收层中的陷阱密度低。同时，Urbach 能量 (EU) 也从对照组的39.23 meV降至SPM的35.62 meV，这些都印证了SPM成功减少了作为非辐射复合中心的缺陷态密度。
表S1：不同添加剂处理钙钛矿薄膜的TRPL参数
這篇研究透過QFLS和PLQY測量驗證了SPM處理對非輻射複合的抑制效果。EnliTech的QFLS-Maper準費米能階分裂檢測儀器整合QFLS、PLQY、iVoc及Pseudo J-V多模態功能，能在兩分鐘內測材料的VOC潛力和效率極限。該設備適用於界面缺陷鈍化驗證、載流子動力學分析，幫助研究團隊快速識別高潛力材料配方，加速太陽能電池研發進程。
2.3 QFLS 在该研究中的作用与意义
QFLS在该研究中扮演了核心的量化角色。它将SPM分子的协同偶极-缺陷工程（Synergistic Dipole-Defect Engineering）策略，与最终组件的电学性能提升进行了直接链接。
SPM分子具有较大的分子偶极矩（18.73 D），且倾向于在钙钛矿表面形成垂直排列。这种垂直取向建立了有利的界面电场。
此有利电场与磺酸根基团对未配位Pb2+的双位点钝化效应相结合，有效地促进了载流子分离、抑制了界面复合。
最终，QFLS测量结果（39.2 meV的增幅），直接量化并验证了此策略在降低非辐射复合损失上的成功。
图4(a)：WBG PSCs的J-V曲线
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三、结论与研究成果
3.1 主要成果总结
透过SPM实现的协同偶极-缺陷工程，该研究成功提升了WBG PSCs的性能。
单结WBG PSCs： 实现了19.48%的高功率转换效率（PCE），以及 1.350 V 的开路电压 (VOC)。
低电压损失： 该组件达成了 0.420 V 的低VOC-deficit，是文献中1.75 eV至1.80 eV宽能隙PSCs中报告值之一。
叠层电池TSCs： 将优化的WBG顶电池整合至全钙钛矿叠层电池中，实现了 28.90% 的优异效率（经独立机构认证为28.15%），同时VOC高达2.158 V。
优异稳定性： SPM处理的WBG PSC在惰性气氛下储存，在10,000 h后仍能保持初始PCE的90%。
3.2 QFLS 的核心贡献与研究影响
该研究的核心贡献在于利用QFLS验证了垂直取向的双位点磺酸配体，不仅能够透过偶极效应增强界面电场、加速电荷传输，同时也能有效修复晶格与界面缺陷。QFLS数值的明确提升，量化证明了载流子寿命的延长和非辐射复合的最小化。
研究成果确立了偶极取向保真度与缺陷修复效率之间的相关性，将偶极取向确立为调控缺陷-能级景观（defect-energy landscape engineering）的关键自由度。这为未来制造高效能、高电压的全钙钛矿叠层太阳能电池提供了普适性的设计准则。
图S29：独立机构认证报告，经SIMIT认证的功率转换效率（PCE）为28.15%
文献参考自ACS Nano_DOI: 10.1021/acsnano.5c04978
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