研究背景与团队
HOIHP材料本身具备优异的光电特性，例如稳定的晶体结构和较长的载子扩散长度，但要达到超过26.5%的认证效率，需要有效的界面工程和非辐射复合抑制策略。钙钛矿晶体的定向形核和生长，对于避免不良相（如DMSO–PbI2中间相）、提高薄膜品质、增强电荷传输层的界面接触非常重要，但此环节仍未获得足够的关注。
该研究由成都理工大学段玉伟、中国科学院大连化学物理研究所刘生忠教授领导团队进行研究，并发表在顶刊《Advanced Materials》。研究团队设计并合成了一种非对称多功能添加剂：S-(2-胍基-4-噻唑基)-（DC）。该分子将胍基和异硫脲两种功能基团结合在噻唑核心上，旨在克服先前胍基和硫脲添加剂之间可能存在的竞争性相互作用。研究核心在于利用异硫脲臂对欠配位Pb^2+的强配位作用，促进钙钛矿沿（001）晶面的定向生长并抑制有害中间相的形成，同时利用胍基部分通过N—H···I氢键来稳定碘离子 (I^-)，提高离子迁移活化能。借由这项策略，无MA的PSCs在p—i—n结构中取得了26.73%的最高认证准稳态输出（SPO），在n—i—p结构中达到26.18%的效率。（Fig. 4f）
QFLS 表征在载子动力学解析中的作用
在钙钛矿太阳能电池研究中，准费米能级分裂（QFLS, Quasi-Fermi Level Splitting）是定量评估材料内部光电性能，特别是缺陷密度和非辐射复合损失的关键参数。
QFLS 测量与数据解析
该研究采用光致发光量子产率（PLQY）测量来计算QFLS值。PLQY值直接反映了材料内部辐射复合与非辐射复合的平衡，进而决定了器件在光照下的理论最大开路电压 (VOC)。
该研究的测试结果显示，玻璃/钙钛矿薄膜结构中，DC处理组和对照组的PLQY和QFLS数据如下（图3d）：
对照组薄膜： PLQY为0.08%，计算所得QFLS值为1.103 eV。
DC处理组薄膜： PLQY显着提高至0.17%，计算所得QFLS值为1.135 eV。
DC处理组薄膜更高的QFLS值（1.135 eV）主要归因于体缺陷密度的降低和非辐射复合的有效抑制。这种QFLS的提升直接支持了器件VOC的增强。
这项钙钛矿研究通过PLQY定量QFLS，精确解析非辐射复合损失，并辅以PL成像验证薄膜品质。Enlitech QFLS-Maper检测器提供完整功能，可在3秒内视觉化QFLS图像，并快速量测PLQY、iVOC与Pseudo J-V曲线。对于需要高效评估VOC潜力和材料性能极限的研究，QFLS-Maper提供一站式解决方案。
载子动力学与缺陷表征
为深入解析载子行为，研究同时进行了稳态与时间分辨光致发光（TRPL）以及共聚焦PL成像。
1. 时间分辨光致发光（TRPL）（图3b）： 在玻璃/钙钛矿薄膜上（从钙钛矿侧入射光），DC处理组的平均载流子寿命（τ_ave）从对照组的150.81 ns显着延长至515.46 ns。寿命的延长证明了DC分子有效钝化了缺陷，增强了电荷分离与传输效率，并抑制了电荷非辐射复合。
2. 共聚焦PL强度与寿命成像：
o PL强度成像（图3g）： 对照组薄膜显示出较多黑暗区域和不均匀的PL强度，表明存在较多缺陷。而DC处理组薄膜显示出更亮且更均匀的绿色PL强度，这表明DC分子增强了晶体品质，改善了载子传输，并减少了在晶界或界面等富缺陷区域的载子湮灭。
o PL寿命成像（图3h）： DC处理组的载子寿命（13,494—20,601 ps）远长于对照组（2,364—4,003 ps），进一步证实了载子寿命显着延长，非辐射复合被有效抑制。
3. 缺陷密度（N_trap）量化（图S11a）： 通过空间限制电流（SCLC）测量，计算出DC处理组的电子陷阱密度（2.5 × 10^15 cm^-3）远低于对照组（4.9 × 10^16 cm^-3）。
结论与研究成果
该研究成功开发了非对称DC添加剂，通过异硫脲和胍基的协同作用，有效地调控了无MA钙钛矿的定向形核与生长。异硫脲组件与Pb^2+的强配位作用促进了晶体沿（001）方向结晶，抑制了有害中间相，而胍基组件则通过氢键稳定I^-离子，提高了离子迁移的活化能。（图 1）
实验结果，DC处理极大地提升了钙钛矿薄膜的品质，减少了残余应变，并且在空气中老化11天后仍保持黑色的光活性相，显着提高了防潮性。（图 5a）
在光电性能方面，DC处理的p—i—n器件实现了26.73%的认证准稳态输出效率。在连续光照（ISOS—L—1）超过4,000 h和暗储存（ISOS—D—1）超过2,000 h后，器件效率仍能维持在初始效率的90%以上。（图 5e.f）
QFLS在该研究中的核心贡献是提供了一个量化的热力学证据，即通过添加剂优化后，钙钛矿薄膜的内部发光效率提高，从而使QFLS值从对照组的1.103 eV提升至1.135 eV。这项数据与VOC非辐射损失（从127 mV降至95 mV）的分析结果一致，共同验证了DC添加剂在抑制体缺陷和非辐射复合方面的有效性。此工作证明了合理设计非对称多功能添加剂，是开发高效且稳定PSCs的有效策略。
文献参考自Advanced Materials_DOI: 10.1002/adma.202514903
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