1. 研究背景与挑战
研究背景与现况
锡基钙钛矿太阳能电池(TPSCs)具备无铅环保特性，且其理想能带间隙支持超过33%的理论光电转换效率(PCE)。然而，TPSCs的实际性能与稳定性仍存在瓶颈。问题核心在于空穴传输层(HTL)次优化，以及不良的埋藏接口阻碍了有效的空穴提取。目前高效率倒置TPSCs多采用PEDOT:PSS，但其吸湿性和酸性会加速钙钛矿降解与氧化。
研究界转向氧化镍(NiOx)作为替代HTL，因NiOx具有高载流子传输效率和优异稳定性。NiOx应用受限于能量能级匹配不良、氧空位和接口氧化还原反应，这些问题皆会抑制空穴提取。传统用于铅基钙钛矿电池的SAM（如2PACz）在NiOx表面覆盖不均匀。其HOMO能级约为-5.6 eV，深于Sn-based钙钛矿的价带最大值(VBM约-5.1 eV)，不利于载流子提取。
研究团队与方法
此研究通讯作者为上海交通大学戚亚冰、复旦大学梁佳、南京理工大学徐勃教授。论文以《Tin-based perovskite solar cells with a homogeneous buried interface》为题，预计发表于Nature期刊。
为解决NiOx接口缺陷与能级不匹配的困境，研究团队设计并合成新型SAM分子MBP((E)-(2-(4',5'-bis(4-(bis(4-methoxyphenyl)amino)phenyl)-[2,2'-bithiophen]-5-yl)-1-cyanovinyl)phosphonic acid)，用于NiOx界面修饰。MBP策略的核心在于：
界面均匀化： MBP分子膜在NiOx表面形成高度均匀接口，RMS粗糙度降至1.87 nm。此举优化了能级对齐，增强空穴提取。
超润湿底层引导： MBP提供了超润湿底层，促进均匀、高质量钙钛矿薄膜生长。这有效松弛了薄膜残余压应力，并降低缺陷密度，最小化非辐射复合损失。
核心成果与改进
该策略实现了创纪录的倒置TPSCs性能。小面积器件(0.04 cm²) PCE达17.89%（经认证17.71%）。这是NiOx基HTL系统超越PEDOT:PSS的最高PCE纪录。大面积(1 cm²)器件PCE达14.40%。此外，器件展现出优异的稳定性，环境储存1344 h后PCE保持率超过95%。（Fig. 4d）
2. 准费米能级分裂 (QFLS) 表征与界面缺陷解析
准费米能级分裂 (QFLS)，记作 E_F,split 或 QFLS，在光电领域扮演着定量评估非辐射复合损失的关键角色。在太阳能电池中，QFLS 的值越高，通常代表光生载流子在吸收体层中的寿命越长、缺陷密度越低，且开路电压 (VOC) 损失越小。
QFLS 测量与数据来源
在这项研究中，研究团队利用光致发光量子产率 (PLQY) 实验结果来估算 QFLS 值。PLQY 测量（图 3f）结果显示，Sn-based 钙钛矿薄膜在不同 HTL 上的量子产率差异明显：
NiOx HTL 上的薄膜 PLQY 为 1.3%。
NiOx/MBC HTL 上的薄膜 PLQY 达到 3.5%。
NiOx/MBP HTL 上的薄膜 PLQY 显著提高至 4.5%。
图 3g 展示了由这些 PLQY 值估算得到的 QFLS 数据：
NiOx: QFLS = 0.98 V。
NiOx/MBC: QFLS = 1.01 V。
NiOx/MBP: QFLS = 1.02 V。
QFLS 值遵循 NiOx < NiOx/MBC < NiOx/MBP 的趋势。NiOx/MBP HTL 上的薄膜表现出最高的 PLQY (4.5%) 和 QFLS (1.02 V)，这结果与该系统低的VOC损失相符。
该论文使用PLQY估算QFLS (1.02 V) 并结合PL mapping，精确量化MBP接口对非辐射复合的抑制效果。EnliTech QFLS-Maper专门设计用于此类分析。它能进行QFLS影像、PLQY及Pseudo J-V测量，在3秒内可视化显示QFLS分布，并快速预测iVOC与材料效率极限。这套系统可快速且精准地执行论文中的接口缺陷与性能潜力分析。
QFLS 在载子动力学解析中的作用
QFLS 的提升直接量化了 MBP 分子对接口缺陷的有效钝化作用。非辐射复合损失是 VOC 缺陷的主要来源。由于 MBP 提供了：
均匀的界面： MBP 显著降低了 NiOx 表面的 RMS 粗糙度（降至 1.87 nm），避免了 NiOx 与电子传输层 (ETL) 之间的直接接触，从而抑制了接口载流子复合。（图1a）
优化的晶体质量： MBP 形成的超润湿底层促进了均匀、高质量钙钛矿薄膜的形成，并有效松弛了残余压应力。GIWAXS 分析证实，在 NiOx/MBP 上沉积的薄膜具有最高的晶体相纯度。（图3a-c）
抑制 Sn⁴⁺ 缺陷： XPS 分析显示，NiOx/MBP 系统的 Sn⁴⁺/Sn²⁺ 比例低，表明 MBP 有效地抑制了 Sn⁴⁺ 空位缺陷的产生。（图3e）
这些物理优化共同导致非辐射复合损失最小化。因此，最高的 QFLS 值 (1.02 V) 直接反映了 MBP 在钝化接口缺陷方面。
PL 映射表征
研究团队也进行了 PL 映射 (PL mapping) 测量，以评估 Sn-based 钙钛矿薄膜在不同 HTL 上大面积的均匀性（图 3i，面积为 0.5 cm × 0.5 cm）。结果显示，在 NiOx/MBP HTL 上的薄膜 PL 强度分布均匀性最高，这表明薄膜的整体质量均一，且接口交互作用一致。此外，NiOx/MBP 薄膜的 PL 映射强度低，进一步证实了 MBP 接口层实现了有效率的空穴提取，这与时间分辨光致发光 (TRPL) 测量结果一致。
3. 光电性能表征细节
器件的光电性能（J–V 曲线）是在 Enlitech SS-X100R 模拟器提供的 AM 1.5 G 光照 (100 mW/cm2 ) 下，使用 Keithley 2400 源表测量的。光强度是利用 Enlitech SRC-2020-KG1-RTD 标准硅参考电池校准的。此外，入射光子到电子的转换效率 (IPCE，即 EQE) 谱是使用 Enlitech QE-R 系统测量的。
图 4b 展示了 TPSCs 的 J-V 曲线。NiOx/MBP 器件的最佳 PCE 达 17.89%，对应的开路电压 (VOC) 为 0.99 V，短路电流密度 (J_SC) 为 22.48 mA/cm²，填充因子 (FF) 为 80.66%。
图 4e 的 IPCE 谱显示，NiOx/MBP 器件的积分 J_SC 为 21.28 mA/cm²，在整个光谱范围内表现出最高的有效光吸收能力。这些性能提升主要归因于均匀接口、空穴提取增强及接口能耗降低。
结论与研究成果：均匀埋藏界面在TPSCs中的核心贡献
此研究藉由设计MBP自组装分子膜，实现了倒置TPSCs埋藏接口的优化，提升了光电转换效率与长期稳定性。
I. 接口工程与功能性提升
关键策略： 在氧化镍(NiOx)空穴传输层(HTL)上引入新型MBP自组装分子膜，改善埋藏界面特性。
界面均匀性与能级匹配： MBP分子膜在NiOx表面形成高度均匀的界面层，相较于2PACz降低了表面粗糙度(RMS粗糙度降至1.87 nm)。同时，MBP创造了有利的能级对齐，增强空穴提取效率。
薄膜生长与缺陷控制： MBP接口层创造了超润湿底层，引导高质量钙钛矿薄膜的生长。这进一步缓解了薄膜内的残余压应力，GIWAXS分析证实此系统的晶体相纯度最高。此外，XPS分析证实MBP有效抑制了Sn4+缺陷的产生，降低了缺陷密度。
II. QFLS的核心贡献与载子动力学解析
定量评估： 准费米能级分裂(QFLS)表征是验证界面优化效果的核心指标，用于量化非辐射复合损失的减少程度。
QFLS数据结果： NiOx/MBP薄膜显示最高的PLQY(4.5%)，其QFLS估算值达到1.02 V(图3g)。此最高的QFLS值为MBP有效钝化接口缺陷、减少非辐射复合损失提供了定量证据。
电学左证： 电化学阻抗谱(EIS)结果支持QFLS的发现： ◦ NiOx/MBP器件显示低的电荷传输电阻(Rct=315.4 Ω)，表明空穴提取与传输效率高。 ◦ NiOx/MBP器件显示最高的载流子复合电阻(Rrec=1103 Ω)，表明接口缺陷密度低且载流子复合受到有效抑制。
III. 创纪录的光电性能与领域突破
小面积效率纪录： 最佳倒置TPSCs（面积0.04 cm2）实现了17.89%的PCE，并获得中国国家光伏产业计量检测中心(NPVM)认证的17.71%效率纪录。
技术里程碑： 这是NiOx基HTL系统在TPSCs中超越了传统PEDOT:PSS系统所达到的最高PCE纪录。
大面积可扩展性： 1 cm2大面积TPSCs亦取得了14.40%的PCE，证明了MBP接口工程策略具有可扩展性与潜力。
IV. 优异的稳定性表现
环境储存稳定性： 封装器件在环境储存1344 h后，PCE仍保持超过95%的初始效率。（Fig.4g）
连续运转稳定性： 在1-sun照明下连续运转1550 h后，PCE保持率约为94.7%。（Fig.4h）
文献参考自Nature_DOI: 10.1038/s41586-025-09724-2
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