一、研究背景、挑战与解决方案
现况与瓶颈
三接面叠层太阳能电池是突破晶硅光伏效率极限的途径，理论萧基-奎瑟（Shockley–Queisser, S–Q）极限可达49.5%。但实际制备3-J电池的核心挑战在于钙钛矿吸收层的相不稳定性。
用于中间电池（Mid-cell, 约1.50 eV）的碘化甲脒铅(FAPbI3)基钙钛矿，在复杂制程中容易降解，包括重复的加热/冷却循环、暴露于环境空气及水基原子层沉积（ALD）过程。中层钙钛矿降解成非光活性的δ相时，器件开路电压(Voc)从约3.0 V降至约2.0 V，严重影响制程重现性。顶部电池（Top-cell, 约2.0 eV）的富溴钙钛矿也容易受光诱导相分离影响。
解决方案与核心发现
这项由沙特阿拉伯国王阿卜杜拉科技大学（KAUST）的 Stefaan De Wolf 教授与 Fuzong Xu 博士领导的研究团队，将成果发表于《自然—材料》（Nature Materials）期刊上。
研究团队引入3-胺基丙酸碘化物（3-ammonium propionic acid iodide, 简称3A）作为添加剂，整合至钙钛矿晶格中，增强其在多重制程中的韧性。（图S7）
3A分子中的羧基（–COOH）与钙钛矿晶格中的阳离子（Pb2+、Cs+、FA+）形成额外键结。密度泛函理论（DFT）计算证实这些键结达到双重效果：
提高相转变能垒： 3A修饰将α相到δ相转变的能垒提高约四倍
抑制缺陷形成： 额外键结抑制肖特基缺陷（如VFAI和VPbI2）形成，这些缺陷会促进离子迁移和相转变
实验结果显示，3A修饰有效延迟中间钙钛矿（Cs0.05Rb0.05FA0.9PbI3）在约60% RH环境下的δ相形成，并抑制顶部钙钛矿在1 sun照光下的光致相分离。
整合稳相钙钛矿层后，三接面电池制程重现性大幅提升，器件功率转换效率（PCE）变异性从4.11降至1.19。最终在1 cm2活性面积上实现28.7%的PCE。（图4c）
二、准费米能级分裂QFLS表征
准费米能级分裂（Quasi-Fermi Level Splitting, QFLS，记为Δμ）是衡量光伏材料光电质量的核心指针，它直接反映了材料抑制非辐射复合的能力，并与器件潜在的开路电压上限直接相关。在这项研究中，QFLS表征被作为验证3A修饰对于钙钛矿电子性质实际提升效果的手段。
QFLS表征方法与数据来源
研究采用高光谱成像系统（hyperspectral imaging system）耦合显微镜，收集封装半成品器件的绝对光致发光（Absolute PL）信号。为了模拟p-i-n器件结构，钙钛矿薄膜沉积在空穴传输层（HTL）/ITO/Si基板上进行QFLS测量。激发光源为532 nm雷射，光照强度相当于1 sun。采集到的数据利用修正后的Würfel广义普朗克定律（modified Würfel's generalized Planck law）进行分析，从而获得QFLS值 (Δμ)。
QFLS数据结果解析
研究对中间钙钛矿层（Cs0.05Rb0.05FA0.9PbI3）进行了QFLS绘图（mapping）及统计分析。
QFLS空间分布与数值提升： 图2a呈现QFLS绘图及统计结果。3A修饰样品的QFLS性能明显优于控制组，其Δμ统计中位数显著高于控制组和3C修饰组。较高的Δμ证明3A修饰材料具备更高的光电压潜力，与后续单结器件（Mid-cell）开路电压从1.12 V提升至1.16 V的结果一致。
PL与TRPL数据左证载子动力学： 3A修饰组表现出更高的PL强度（Supplementary Fig. 20）和显著延长的载子寿命。
时间分辨光致发光（TRPL）测量结果（图2b）显示，3A修饰使载子寿命从控制组的1.39 μs延长至2.33 μs。相较之下，仅使用烷基链的3C修饰导致载子寿命急剧下降至0.70 μs。这表明3C引入了更多晶界缺陷，促进非辐射复合，而3A中的羧基有效抵消了这些不利影响。
PL mapping（光致相分离评估）： 研究对顶部钙钛矿（Top perovskite, Cs0.4FA0.6PbBr1.7I1.3）进行时间分辨PL光谱测量（图1f），评估光致相分离。在1 sun照光下，控制组样品在10分钟后出现低带隙相形成（相分离），而3A修饰样品在45分钟后仍未观察到相分离。这证实了3A修饰成功抑制富溴钙钛矿的光致不稳定性。
QFLS提供了一个定量的、准器件尺度的光电质量指针。透过QFLS绘图，研究团队能够直观地比较不同化学修饰下，钙钛矿薄膜在光照条件下的非辐射复合损失情况。高的QFLS值直接反映了载子浓度、载子寿命和低缺陷密度，从而证明了3A策略（通过提高相稳定性）成功地提升了钙钛矿材料的本质光电性能。
为快速评估此类稳相钙钛矿材料潜力，Enlitech QFLS-Maper检测仪可提供QFLS影像分布与iVoc可视化分析，在三秒内掌握整体材料质量与非辐射复合模式。该仪器能快速测量Pseudo J-V曲线，用于预测材料的理论效率极限，加速载子动力学与缺陷解析。
三、结论与研究成果 (Conclusion and Research Outcome)
该研究成功应对了多接面钙钛矿太阳能电池在复杂制程中，因钙钛矿相不稳定性导致的效率和重现性受限问题。核心成果与数据验证如下：
核心稳定化策略与机理验证
羧基功能化增强相稳定性： 研究团队将含羧基（–COOH）的3-胺基丙酸碘化物（3A阳离子）引入约1.50 eV的中间层（Mid-cell）和约2.0 eV的顶部层（Top-cell）钙钛矿晶格中。
提高相转变能垒： 密度泛函理论（DFT）计算证实，3A中的羧基与晶格阳离子（如Pb2+、Cs+、FA+）形成额外的键结。这些交互作用使α相到δ相转变的能垒提高了约四倍（详见Fig. 1d）。
缺陷抑制： 3A修饰策略同时提高了肖特基缺陷（如VFAI和VPbI2）的形成能，从而抑制了促进离子迁移和相转变的缺陷形成（详见Fig. 1e）。
抑制光/湿热不稳定性：
对于中间层钙钛矿，3A修饰有效地延迟了在约60% RH环境下的非光活性δ相形成，从控制组的1天延迟至超过3天（参见Fig. 1a）。
对于顶部层富溴钙钛矿，3A修饰抑制了1 sun照光下的光致相分离。控制组在10分钟即发生相分离，而3A修饰组在45分钟后仍未观察到相分离（参见Fig. 1f）。
器件性能与稳定性提升
单结器件效率与寿命改善： 3A修饰显著提升了单结器件的光电性能。例如，中间层钙钛矿单结电池的功率转换效率（PCE）从24.1%提升至25.4%。载子寿命（Charge-carrier lifetime）透过TRPL测量，从控制组的1.39 μs延长至2.33 μs（参见Fig. 2b）。
单结长期稳定性： 3A修饰的约1.50 eV中间层单结器件在85°C/85% RH湿热老化1,000小时后，仍维持89%的初始PCE（参见Fig. 3c）。
三接面效率创纪录： 将这些稳相钙钛矿层整合到钙钛矿/钙钛矿/硅三接面（3-J）叠层结构中，最终在1 cm2活性面积上实现了28.7%的高PCE（参见Fig. 4c与Supplementary Table 1）。
制程重现性显著改善： 该策略大幅改善了三接面电池的制程重现性。器件PCE的统计变异性从4.11降低到1.19（参见Fig. 4b）。
三接面运行稳定性： 在1 sun连续光照下（开路条件），使用3A修饰的未封装三接面器件在900小时后仍维持85%的初始PCE（参见Fig. 4e）。
文献参考自nature materials_DOI: 10.1038/s41563-025-02367-8
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