研究背景与挑战
钙钛矿-有机串迭太阳能电池（POTSCs）凭借其能带可调性优势，理论上具备突破单接面电池Shockley-Queisser极限的潜力。相较于其他串迭技术，POTSCs具有优势：钙钛矿层的紫外滤光特性提升操作稳定性，全薄膜结构支持高产量卷对卷制程，且可于常规环境下在柔性基板上加工，特别适用于建筑整合、车辆整合及可携式电子产品等应用。
然而，POTSCs发展面临关键技术瓶颈：目前已认证效率（24.7%）仍低于全钙钛矿串迭电池（28.2%）及钙钛矿-CIGS串迭电池（24.2%）。造成此效率落差的核心问题在于窄能隙有机底电池的近红外光电流不足，主要原因包括：
适用材料匮乏：目前缺乏高效率窄能隙非富勒烯受体（NFAs）。现有Y6受体的光学能隙（~1.33 eV）对串迭构型的理想能隙（~1.00 eV）而言仍属次优化。
能阶匹配难题：传统降低NFA能隙的策略（如延长共轭长度、强化分子内电荷转移）往往导致HOMO能阶过度提升，造成与聚合物施体间的能阶失配，进而影响激子解离效率并限制开路电压与填充因子表现。
研究团队与核心成果
研究由新加坡国立大学化学与生物分子工程学系暨新加坡太阳能研究所的侯毅(Yi Hou)教授领导，研究成果发表于顶尖期刊《Nature》。
研究团队针对POTSCs的核心效率瓶颈，提出两项关键创新策略：
策略一：提升窄能隙有机底电池性能 团队设计合成新型不对称非富勒烯受体P2EH-1V，采用单侧共轭π桥策略将光学能隙降至1.27 eV，同时维持理想的激子解离与奈米形貌。透过飞秒瞬态吸收光谱证实PM6到P2EH-1V的高效空穴转移，并利用电致发光量子效率测量显示非辐射电压损失从0.26 eV显着降低至0.20 eV。
策略二：优化宽能隙钙钛矿上电池界面 开发新型自组装单分子层Br-Ph-4PACz，透过溴苯基取代基有效调控功函与HOMO能阶，改善与钙钛矿的能带对齐并减少界面复合损失。利用紫外光电子能谱、开尔文探针力显微镜评估能级对齐，并透过稳态光致发光、准费米能阶分裂测量证实非辐射复合减少与内在电压提升。
突破性成果：结合上述创新策略，POTSCs效率达到26.7%，经上海微系统与信息技术研究所独立认证为26.4%，创下超过1 cm2面积器件的世界纪录。
Fig. 4g
实验步骤与器件制备
Fig.4a
这项研究主要透过两大核心策略，设计并制备出高性能的太阳能电池关键组件，最终集成出创纪录的钙钛矿-有机串迭太阳能电池。以下为其主要的实验步骤与过程：
研究核心策略：该研究主要围绕两大核心瓶颈展开实验：一是提升窄能隙有机底电池的光电流，二是解决宽能隙钙钛矿上电池的电压与填充因子损失问题。
窄能隙有机底电池的创新材料与制备
新型不对称非富勒烯受体 (NFA) P2EH-1V 的成功合成
研究团队设计并成功合成了一种新型的不对称非富勒烯受体 P2EH-1V。
这种材料透过单侧共轭π桥策略，实现了将光学能隙降低至 1.27 eV。
高效有机底电池单元器件的组装
单结有机太阳能电池采用ITO/MoOx/PM6:NFA/PDINN/Ag的结构进行制备。
其中，PM6 作为施体、P2EH-1V 作为受体，两者以 1:1.2 的比例混合在氯仿溶液中，总浓度为 16 mg/ml。
将混合溶液旋涂到 MoOx 层上，随后进行热退火处理，最后沉积 PDINN 和 Ag 电极完成制备。
宽能隙钙钛矿上电池的界面优化与制备
新型自组装单分子层 (SAM) Br-Ph-4PACz 的开发
研究团队开发并合成了一种新型的自组装单分子层 Br-Ph-4PACz。
该材料透过引入溴苯基取代基，旨在有效调节功函与 HOMO 能阶，以改善与钙钛矿的能带对齐。
高性能钙钛矿上电池单元器件的制备
单结宽能隙钙钛矿太阳能电池采用ITO/SAM/钙钛矿/C60/BCP/Ag的结构进行制备。
首先，将 SAM (Br-Ph-4PACz) 溶液旋涂在图案化的 ITO 玻璃基板上并加热。
随后，将特定组成的钙钛矿前驱体溶液 (Cs0.25FA0.75 Pb(Br0.4I0.6)3) 旋涂在 SAM 层上，并进行退火形成钙钛矿薄膜。
最后，依序沉积 EDAI2 溶液、C60、BCP 和 Ag 电极以完成器件。
高效能钙钛矿-有机串迭太阳能电池的集成
优化串迭器件结构与互连层设计
最终的钙钛矿-有机串迭太阳能电池采用了玻璃/ITO/SAM/钙钛矿/C60/SnOx/ITO/MoOx/有机/PDINN/Ag的完整器件架构。
关键的互连层位于钙钛矿上电池和有机底电池之间，由C60、原子层沉积 (ALD) 的 SnOx、溅射的 ITO 以及热蒸发的 MoOx 组成，以确保电荷高效传输。
上下子电池的吸收层厚度经过精确优化（钙钛矿约 290 nm，有机层约 110 nm），以实现两子电池间电流密度的平衡。
表征方法与结果
准费米能阶分裂(Quasi-Fermi Level Splitting, QFLS)
评估SAM与钙钛矿界面的电压损失与非辐射复合抑制效果，QFLS提升直接反映器件VOC改善潜力。
透过强度依赖性开路电压测量获得的QFLS分析显示，Br-Ph-4PACz处理的钙钛矿薄膜展现显着的界面优化效果。Br-Ph-4PACz/钙钛矿堆栈的拟开路电压(iVoc)达到1.38 V，明显高于Me-4PACz/钙钛矿堆栈的1.34 V，改善幅度达40 mV。此结果证实Br-Ph-4PACz透过溴苯基取代基的功函调控作用，有效减少SAM与钙钛矿界面的能阶失配，降低界面复合损失，为器件VOC提升提供直接驱动力。
图3d展示单结宽能隙钙钛矿太阳能电池在两种SAM处理下的VOC损失分析比较。Br-Ph-4PACz样品显示更高的QFLS值和更低的界面电压损失，直观呈现溴苯基官能化SAM在界面工程优化方面的显着优势。
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电流-电压(J-V)曲线测量
评估单结与串迭器件的光电转换性能，直接反映材料创新与器件工程优化的综合效果。
在氮气填充手套箱中模拟1sun AM 1.5G光照(100 mW cm-2)下测量不同面积器件(0.050 cm2与1.019 cm2)性能。
l PM6:P2EH-1V有机太阳能电池实现17.9% PCE突破，展现0.82 V开路电压、28.60 mA cm-2高短路电流密度及76.5%填充因子。
l Br-Ph-4PACz钙钛矿太阳能电池达成20.4% PCE，具备1.37 V超高开路电压与85.5%优异填充因子。
l 钙钛矿-有机串迭太阳能电池实现创纪录26.7% PCE(VOC: 2.14 V, JSC: 15.15 mA cm-2, FF: 82.4%)，大面积器件(1.019 cm2)同样维持26.7% PCE。
上海微系统与信息技术研究所独立认证结果为26.4% PCE，正反扫描一致且无明显迟滞现象，已认证厘米级单结钙钛矿、钙钛矿-CIGS及钙钛矿-有机串迭电池的PCE纪录。
图4b展示单结有机电池、钙钛矿电池与串迭电池的J-V曲线组合，清晰对比三种器件的光电参数，直观呈现串迭架构在电压加成与电流匹配优化方面的显着优势。
图4e展示经SIMIT认证的1 cm2串迭电池J-V曲线，正反扫描PCE均为26.4%，证实器件在实际应用中的性能与稳定性。
外部量子效率(External Quantum Efficiency, EQE)测量
评估各子电池的光谱响应与电流匹配程度，验证串迭电池中上下子电池的协同效应与电流平衡。
PM6:P2EH-1V有机底电池因P2EH-1V材料的红移吸收特性，EQE积分电流密度达到27.86 mA cm-2，与J-V测试结果高度吻合(误差<3%)。钙钛矿-有机串迭电池中，钙钛矿上电池与有机底电池的EQE积分JSC分别为15.20 mA cm-2与15.14 mA cm-2。表明两个子电池之间的电流密度达到了良好匹配，是实现高效率串迭电池的关键。
图4d钙钛矿-有机串迭电池中钙钛矿和有机子电池的 EQE 曲线和积分 Jsc，显示了串迭电池中两个子电池的 EQE 曲线，清楚地展示了它们对不同波长光的吸收贡献，以及积分后电流密度达到平衡
电致发光量子效率(Electroluminescence Quantum Efficiency, EQEEL)测量
评估有机太阳能电池的非辐射能量损失与复合机制，使用Enlitech ELCT-3010(REPS)系统向器件施加外部电压/电流源进行测量。
P2EH-1V创新受体材料展现非辐射复合抑制效果，与P2EH基准器件相比，P2EH-1V器件的总能量损失减少0.05 eV，主要源于非辐射能量损失的显着降低，从0.26 eV大幅改善至0.20 eV。此结果证实P2EH-1V透过优化的分子结构设计，有效减少缺陷态密度与非辐射复合路径。
图2f展示PM6:P2EH、PM6:P2EH-1V与PM6:P2EH-2V有机太阳能电池的能量损失分析总结，清楚对比不同受体材料的非辐射能量损失(ΔEnon-rad)分布，直观呈现P2EH-1V在抑制非辐射复合方面的显着优势。
敏感型EQE/傅立叶变换光电流光谱仪(Sensitive EQE/FTPS)
评估有机太阳能电池的详细能量损失机制，使用Enlitech PECT-600(FTPS)系统记录敏感型EQE，结合电致发光(EL)曲线进行Gaussian拟合分析。
FTPS-EQE与EL曲线的精密拟合结果再次确认P2EH-1V器件在非辐射能量损失抑制方面的表现。曲线对齐程度直接反映器件的辐射与非辐射复合过程平衡，P2EH-1V材料透过优化的电子结构设计，实现辐射复合增强与非辐射损失减少的双重效果。
图2h展示PM6:P2EH-1V混料器件的FTPS-EQE与电致发光曲线Gaussian拟合对比，两曲线的高度一致性与精确对齐直观证实P2EH-1V在降低非辐射能量损失方面的有效性。
其他表征
紫外-可见光谱(UV-Vis)：表征材料光吸收特性，评估能隙调控效果。P2EH-1V吸收明显红移约80 nm，光学能隙降至1.27 eV，扩展近红外光吸收范围。(图1b)
掠入射广角X射线散射(GIWAXS)：表征薄膜晶体行为与分子堆积取向，评估电荷传输路径。所有NFA均呈现优先面朝向取向，PM6:P2EH-1V共混膜维持良好有序堆积。(图1d)
原子力显微镜(AFM)：评估薄膜表面形态与粗糙度，反映薄膜质量。Br-Ph-4PACz钙钛矿薄膜表面更均匀，粗糙度降低至18.9 nm，优于Me-4PACz的22.2 nm。(FigS. 27)
紫外光电子能谱(UPS)：评估材料界面功函与能阶对齐情况，优化界面电荷传输。Br-Ph-4PACz有更深功函与更有利的能带对齐，减少界面能量损失。(图3b)
开尔文探针力显微镜(KPFM)：量化SAM功函调控效果，验证界面工程优化。KPFM图像证实Br-Ph-4PACz能更有效调节ITO基板功函分布。(FigS. 18)
光致发光光谱(PL)及共焦PL映射：评估非辐射复合损失与薄膜均匀性，反映缺陷钝化效果。Br-Ph-4PACz钙钛矿薄膜PL强度提升五倍，PLQY从0.41%显着增至1.82%。(图3c)
瞬态吸收光谱(TA)：评估电荷动力学与空穴转移过程，验证激子解离效率。575 nm处施体GSB动力学证实P2EH-1V向PM6的高效空穴转移。(图2d)
电荷解离机率(Pdiss)分析：评估光生激子电荷产生效率，量化激子解离能力。PM6:P2EH-1V器件Pdiss达96.1%，展现电荷产生机率。(图2e)
阻抗频谱(Impedance)：研究器件电荷复合电阻，评估载流子传输特性。Nyquist图显示P2EH-1V器件具有更高复合电阻，电荷复合损失较低。(FigS. 14)
瞬态光电流(TPC)测量：测量电荷载流子提取寿命，评估电荷收集效率。Br-Ph-4PACz器件光电流衰减寿命缩短至0.73 μs，载流子提取效率提升。(图3f)
接触角测量：研究SAM润湿特性，评估薄膜覆盖均匀性。Br-Ph-4PACz基底接触角降至10.4°，改善钙钛矿前驱体润湿性与薄膜覆盖。(FigS. 22)
长期最大功率点(MPP)稳定性评估：评估器件长期操作稳定性，验证实用化潜力。封装串迭电池783小时后保持80%效率，Br-Ph-4PACz器件T80延长至550小时。(图4h)
截面扫描电子显微镜(SEM)：可视化串迭器件结构与各层厚度，验证制备精确性。清晰展示优化后钙钛矿(~290 nm)与有机(~110 nm)吸收层及多层互连结构。(图4a)
结论
研究团队在钙钛矿-有机串迭太阳能电池领域实现突破性进展，透过双重创新策略成功达成创纪录效率与稳定性。
核心技术突破
创新材料设计：开发新型不对称非富勒烯受体P2EH-1V，透过单向乙烯双键π桥策略将光学能隙降至1.27 eV，吸收光谱红移约80 nm，实现高达28.60 mA cm-2的短路电流密度。有机底电池效率达17.9%，非辐射复合损失从0.26 eV降至0.20 eV，电荷解离机率高达96.1%。
界面工程优化：设计自组装单分子层Br-Ph-4PACz，透过溴苯取代基调控功函与能带对齐，使钙钛矿薄膜PL强度提升五倍，PLQY从0.41%显着增至1.82%。宽能隙钙钛矿上电池效率达20.4%，具备1.37 V高开路电压与85.5%填充因子。
性能表现
创纪录效率：钙钛矿-有机串迭太阳能电池实现26.7% PCE，经上海微系统与信息技术研究所独立认证为26.4%，超越了目前已报导的所有公分级单结钙钛矿、钙钛矿-钙钛矿串迭及钙钛矿-CIGS串迭电池纪录。对于 1 公分平方的有效面积器件，其稳定功率转换效率 (PCE) 可达到 26.5%
优异稳定性：封装串迭电池在环境条件下(25°C, 85%相对湿度)经783小时MPP追踪后保持80%初始效率，显着优于单结有机电池(T80仅180小时)。Br-Ph-4PACz器件T80延长至550小时，证实钙钛矿层紫外滤光效应对长期稳定性的积极作用。
文献参考自Nature_DOI: 10.1038/s41586-025-09181-x
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