提高NiOx 基反式表面重构助高效稳定钙钛矿太阳能电池

更新时间:2024-05-17      点击次数:209

提高NiOx 基反式表面重构助高效稳定钙钛矿太阳能电池


-本研究相關參數圖表,整理至文末處-

建議使用设备

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研究背景

PSCs 因其高效率、低成本等优点成为光伏领域的研究热点,并展现出巨大的商业化潜力。在众多 PSCs 结构中,反式结构(p-i-n)因其制备工艺简单、可与柔性衬底兼容等优势,备受关注。与传统的正置结构 (n-i-p) 相比,反式结构 PSCs 具有更高的填充因子 (FF) 和更低的迟滞效应,使其在柔性、透明和叠层太阳能电池等领域具有更广阔的应用前景。

然而,反式 PSCs 的性能仍落后于常规结构,其主要原因之一是界面缺陷导致的非辐射复合损失。为了提高反式 PSCs 的性能,研究人员通常采用功能剂进行表面修饰,例如在钙钛矿/空穴传输层界面引入有机小分子来钝化缺陷,提高电荷提取效率。然而,分子的固有特性对最终器件性能的影响却被忽视了。一些功能剂,例如常用的空穴传输材料 bathocuproine (BCP),本身具有 n 型掺杂特性,可能会对器件性能产生不利影响。当 BCP 直接与钙钛矿接触时,它倾向于从钙钛矿中提取电子,导致钙钛矿表面带正电,形成不利于空穴传输的能带弯曲,从而降低器件性能。

研究方法

1.      表面重构策略:化解 LC 分子负面影响,变废为宝
为了解决上述问题,冯江山、刘生忠和方志敏团队提出了一种表面重构策略,将 BCP 分子从潜在的 n 型掺杂剂转化为高效的钝化剂。该策略巧妙地利用溶剂和欠配位 Pb2+ 离子,将原本可能导致 n 型掺杂的 LC 分子转化为高效的钝化剂,实现了器件性能的突破。该策略包含两个关键步骤:

l  溶解:首先,将 BCP 分子溶解在溶剂中,使其从钙钛矿表面脱附。该步骤的关键在于选择合适的溶剂,既能有效溶解 BCP,又不破坏钙钛矿薄膜的结构。研究人员筛选了多种溶剂,最终发现异丙醇 (IPA) 具有最佳的溶解性和相容性。

l  捕获:利用钙钛矿表面的欠配位 Pb2+ 离子捕获溶解的 BCP 分子,使其重新结合到钙钛矿表面,形成更加稳定的化学键,并有效钝化缺陷。该步骤的关键在于控制溶剂的挥发速度,使 BCP 分子能够在钙钛矿表面均匀分布,并与欠配位 Pb2+ 离子结合。埋底界面和体相钝化:双重策略抑制非辐射复合。通过这种方法,BCP 分子不再直接接触电子传输层,避免了 n 型掺杂效应,同时可以有效地钝化钙钛矿表面的缺陷,提高器件的 Voc FF

2.      作用机制分析:多重表征揭示性能提升的关键

l  飞行时间二次离子质谱 (TOF-SIMS) 证实了 BCP 分子在钙钛矿表面的重新分布。与直接旋涂 BCP 的样品相比,表面重构处理后的样品中 BCP 分子更加均匀地分布在钙钛矿表面,表明 BCP 分子与钙钛矿形成了更强的化学键合。

l  扫描电子显微镜 (SEM) 和原子力显微镜 (AFM) 显示 BCP 处理后的钙钛矿薄膜具有更平整的表面形貌和更大的晶粒尺寸,这有利于减少晶界缺陷和提高电荷传输效率。

l  紫外-可见吸收光谱和反射光谱 表明 BCP 处理可以提高钙钛矿薄膜的光吸收效率,从而提高器件的 Jsc

l  紫外光电子能谱 (UPS) 和电容-电压 (C-V) 测量 揭示了 BCP 处理可以优化器件的能级排列,减少缺陷密度,从而提高器件的 Voc FF

l  稳态和时间分辨光致发光 (PL) 光谱 表明表面重构处理可以有效钝化钙钛矿表面的缺陷,延长载流子的寿命,从而提高器件的效率。

l  电化学阻抗谱 (EIS) 测量进一步证实表面重构策略可以降低器件的电荷传输阻抗,提高电荷提取效率,从而提升器件的 FF



研究结果与讨论_器件性能提升:效率和稳定性双双突破
研究结果表明,表面重构策略可以显著提高 NiOx 基反式 PSCs 的器件性能。基于该策略制备的器件实现了 25.64% рекорд 效率,开路电压 (Voc) 明显提高,短路电流 (Jsc) 达到 25.61 mA/cm2,填充因子 (FF) 高达 85.8%。此外,器件在暴露于环境条件约 1500 小时后仍保持了 80% 以上的初始效率,展现出优异的长期稳定性。瞬态光致发光 (TRPL) PLQY 测试结果表明,CsFa 钝化有效地抑制了非辐射复合,延长了载流子寿命,从而提高了器件效率。热导纳谱 (TAS) 测量进一步证实,CsFa 处理后的钙钛矿薄膜具有低的缺陷态密度。

结论与展望

这项研究开发了一种简单有效的表面重构策略,通过减轻 LC 分子的不利影响,显著提高了 NiOx 基反式 PSCs 的效率和稳定性。该策略为制备高性能反式 PSCs 提供了新思路,并为钙钛矿光伏技术的进一步发展奠定了基础,推动钙钛矿太阳能电池技术的商业化应用。


本文參數圖:

提高NiOx 基反式表面重构助高效稳定钙钛矿太阳能电池

Fig S4_展示了对照样品和 CL-BCP 样品的电流-电压(J-V)迟滞曲线。说明表面重构策略可以有效地减少器件的 J-V 迟滞现象,这表明 CL-BCP 器件具有更好的电荷提取能力和更低的缺陷密度。
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Fig S5_ 五种不同器件结构的光伏参数,包括对照样品(CT)、在电子传输层上旋涂 BCP 的样品(E-OS-BCP)、在电子传输层上经过表面重构处理的样品(E-CL-BCP)、在钙钛矿层上旋涂 BCP 的样品(S-OS-BCP)和在钙钛矿层上经过表面重构处理的样品(S-CL-BCP)。表明表面重构策略可以显着提高器件的效率。S-CL-BCP 器件的效率高,这表明将 BCP 应用于钙钛矿层并进行表面重构处理是最佳的器件结构。

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Fig S9_(a) 开路电压随光强变化的关係,(b) 暗电流-电压 (J-V) 曲线,以及 (c) 器件在空气中的稳定性测试结果。表明表面重构策略可以提高器件的 Voc、降低暗电流,并提升器件的长期稳定性。

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原文出处: Advanced Materials



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