前言
钙钛矿太阳能电池（PSCs）因其优异的光电转换效率和制备工艺简便性，已成为光伏领域的重要研究方向。然而，提升开路电压（VOC）并确保长期稳定性仍是关键技术挑战。空穴传输层（HTL）的材料特性和界面工程直接影响VOC和填充因子（FF）表现。近年来，准费米能级分裂（QFLS）映射和拟态电流-电压（pseudo-JV）曲线等先进表征技术为HTL结构优化提供了有力的分析工具。
QFLS与开路电压的关联机制
QFLS定义为导带电子准费米能级（EF,e）与价带空穴准费米能级（EF,h）的能量差，反映光生载流子的化学势能分布。理论上，QFLS应等于器件开路电压（VOC = ΔEF/q），但实际器件中因接触和传输层的电化学势损失，两者存在不匹配现象。通过测量QFLS，研究人员能直接量化太阳能电池的辐射与非辐射复合损失，精确识别电压损失来源——区分材料体复合与界面问题的贡献，为VOC优化和材料选择提供量化依据。
取自：光焱科技Enlitech－QFLS准费米能级分裂技术指南：评估光伏材料性能上限 太阳能电池性能表征与效率提升的关键参数分析
HTL结构改质的研究进展
1.溴取代自组装单分子层的界面工程
新加坡国立大学侯毅(Yi Hou)教授团队（2025）在宽禁带钙钛矿太阳能电池研究中，采用溴取代策略修饰自组装单分子层（SAM）末端基团。研究显示，DCB-Br-2处理能有效调控SAM与钙钛矿的界面相互作用和能级匹配，显著减少非辐射复合并加速空穴提取。稳态光致发光（PL）和PL量子产率（PLQY）测量结果表明，DCB-Br-2处理后的钙钛矿薄膜展现最高PL强度和QFLS值，甚至超越裸钙钛矿薄膜，直接证明缺陷钝化和空穴提取的改善效果。
取自：Surpassing 90% Shockley–Queisser VOC limit in 1.79 eV wide-bandgap perovskite solar cells using bromine-substituted self-assembled monolayers-Fig.3e
光强度依赖PL测量所提取的pseudo-JV曲线进一步验证，DCB-Br-2能有效降低HTL/钙钛矿界面的伪填充因子（p-FF）损失。该研究在1.79 eV宽禁带电池中实现1.37 V开路电压，VOC损失仅0.42 V，超越Shockley-Queisser极限的90%，非辐射复合VOC损失降至0.13 V。
取自：Surpassing 90% Shockley–Queisser VOC limit in 1.79 eV wide-bandgap perovskite solar cells using bromine-substituted self-assembled monolayers-Fig.3c
2.QFLS与VOC不匹配的机制解析
德国波茨坦大学Dieter Neher教授团队（2019）深入探讨钙钛矿太阳能电池中QFLS与VOC的不匹配问题。研究发现，测得的QFLS显著低于辐射极限，主要复合机制为非辐射复合，尤其集中在钙钛矿/电荷传输层界面。此不匹配源于能级偏移和界面复合加速。研究强调，外部VOC并不全反映吸收层复合机制，可能导致对复合行为的误判。通过实验与漂移-扩散模拟验证，理想匹配且阻挡的传输层能避免VOC饱和并消除QFLS-VOC不匹配。
取自：On the Relation between the Open-Circuit Voltage and Quasi-Fermi Level Splitting in Efficient Perovskite Solar Cells-Fig.3
3.高光谱QFLS映射的界面损失可视化
意大利帕维亚大学Giulia Grancini教授团队（2022）采用高光谱QFLS映射（Δμ映射）技术，可视化和量化反向结构钙钛矿太阳能电池界面的非辐射损失。该技术能直观观察不同有机钝化剂（如苯乙基铵PEAI）对QFLS空间分布的影响，量化其对光伏性能的提升作用。QFLS映像清晰显示界面缺陷的有效钝化和非辐射复合的减少，为界面工程优化提供空间分布信息。
取自：Imaging and quantifying non-radiative losses at 23% efficient inverted perovskite solar cells interfaces-Fig.3a-f
4.双功能聚合物添加剂的通用性改质
中科院青岛生物能源与过程研究所逄淑平教授团队（2024）开发了通用性双功能聚合物添加剂，显著提升钙钛矿太阳能电池QFLS，使VOC接近Shockley-Queisser理论极限。该添加剂通过同时钝化阳离子和阴离子缺陷，将钙钛矿薄膜从强N型转变为弱N型，优化能级匹配并有效抑制体非辐射复合。QFLS量化分析能直接评估不同处理方法对非辐射复合能量损失的贡献，为材料设计提供精确指导。
取自：Enhanced Quasi-Fermi Level Splitting of Perovskite Solar Cells by Universal Dual-Functional Polymer- Graphical Abstract
QFLS-Maper技术在HTL开发中的应用
QFLS和pseudo-JV作为非接触光电表征手段，能穿透复杂器件结构，直接揭示材料固有光电潜力及各层对整体性能的影响，避免传统电学测量中接触和传输层问题的干扰。
现代QFLS-Maper设备在HTL结构开发中提供三项核心功能：
1.QFLS分布映射：数秒内呈现材料QFLS空间分布图像，直观显示样品均匀性和缺陷密度。比较不同HTL结构（如传统BCP与改质BCPS）的QFLS映射图，可发现改质HTL显著提升QFLS中心值（提升超过10 mV），并使QFLS分布的半高宽（FWHM）明显变窄，直接反映界面复合抑制和材料均匀性改善。此可视化能力使研究人员快速识别界面缺陷分布，定量评估不同改质方法的效果。
2.拟态电流-电压曲线：通过光强度依赖PLQY测量，两分钟内构建不受电极或传输层影响的pseudo-JV曲线，预测材料理论效率上限和潜在填充因子（pFF）。HTL结构改质后，若pseudo-JV曲线曲率趋于理想，预示器件FF将显著提升。即使未完成完整器件制备，仅通过QFLS映像和pseudo-JV曲线，即可对HTL改质方案的VOC和FF潜力作出快速准确判断，有效筛选具潜力的材料组合和工艺条件。
3.分层检测能力：支持制备过程中不同阶段（裸吸收层、吸收层/HTL堆栈、吸收层/电子传输层堆栈等）的QFLS和pseudo-JV测量。精准定位电荷复合损失的具体位置，理解每层材料对器件性能极限的影响，为界面工程和材料优化提供直接实验依据。
技术展望
QFLS分裂映像与pseudo-JV曲线等表征技术正重塑光电薄膜材料的研发模式。这些技术深入揭示材料内在光电物理机制，特别在HTL结构改质领域，提供定量分析和预测能力。随着先进表征工具的普及，太阳能电池研发效率将显著提升，加速高性能、高稳定性光伏器件的商业化进程。
参考文献
Energy & Environmental Science, 2025, Surpassing 90% Shockley-Queisser VOC Limit in 1.79 eV Wide-Bandgap Perovskite Solar Cells Using Bromine-Substituted Self-Assembled Monolayers
Advanced Energy Materials, 2019, On the Relation between the Open-Circuit Voltage and Quasi-Fermi Level Splitting in Efficient Perovskite Solar Cells
Nature Communications, 2022, Imaging and quantifying non-radiative losses at 23% efficient inverted perovskite solar cells interfaces
Advanced Materials, 2024, Enhanced Quasi‐Fermi Level Splitting of Perovskite Solar Cells by Universal Dual‐Functional Polymer
Solar RRL, 2021, Quantifying Quasi‐Fermi Level Splitting and Open‐Circuit Voltage Losses in Highly Efficient Nonfullerene Organic Solar Cells
