一、研究背景与挑战
倒置钙钛矿太阳能电池效率快速提升，自组装分子因其能级可调控、高空穴提取效率及超薄低损耗特性，成为理想的空穴选择层。然而在ITO基板上透过溶液制程制备均匀致密的自组装分子层仍具挑战性。自组装分子的两亲性易引起自聚集，导致覆盖不均，影响膜层取向和堆栈密度，限制器件效率与稳定性。
该研究由多个机构共同完成，由香港城市大学Alex K.-Y. Jen及河南大学陈石教授团队进行研究，发表在顶刊《Advanced Materials》。研究团队采用共组装策略，引入2,3,5,6-四氟对苯二甲酸（BCA）或2,3,5,6-四氟-4-硫烷基苯甲酸（BSCA）作为共吸附剂，调控[4-(3,6-二苯基-9H-咔唑-9-基)丁基]膦酸（Ph-4PACz）在氧化铟锡表面的吸附构型。（图1a.b）
二、准费米能级分裂表征：载子动力学与非辐射复合解析
准费米能级分裂（QFLS）是衡量半导体材料和界面处非辐射复合损失程度的关键指标，直接反映光伏器件的内在电压潜力。研究利用QFLS测量，对比三种不同自组装分子接口结构下钙钛矿薄膜的电学品质。
1. QFLS的表征方法与数据来源
研究团队透过测量钙钛矿薄膜沉积在不同自组装分子基板上的光致荧光量子产率（PLQY），计算出QFLS值。QFLS的计算基于详细平衡理论（detailed balance theory），采用相应公式进行量化。
其中辐射极限下的QFLS rad计算值为1.286电子伏特，JG为光生电流密度，J0,rad为暗态辐射复合饱和电流密度等参数均纳入计算考虑。
2. QFLS测量数据与核心发现
研究结果如图3f及Supplementary Table 5所示，展示自组装分子构型调控对QFLS的影响：
ITO/Ph-4PACz（纯自组装分子）样品：PLQY为2.19%，QFLS为1.187 eV，VOC非辐射损失（Delta VOC）为99 mV。
ITO/BCA-Ph（共组装）样品：PLQY为4.00%，QFLS为1.203 eV，VOC非辐射损失（Delta VOC）为83 mV。
ITO/BSCA-Ph（共组装）样品：PLQY为5.62%，QFLS为1.212 eV，VOC非辐射损失（Delta VOC）为74 mV。（图S27）
BSCA诱导结构优化：实验证实，平面吸附的BCA倾向于稳定Ph-4PACz在倾斜构型约54.03度，而倾斜吸附的BSCA则诱导Ph-4PACz采取近乎垂直取向约6.61度。这种垂直对齐（standing-up geometry）形成更致密、更均匀的自组装分子层。（图1c.d）
PL mapping 的结果直接显示，钙钛矿薄膜沉积在 BSCA-Ph 界面上时，其 exposed bottom surface 表现出显著增强的均匀性和更强的 PL 强度。这种空间上强而均匀的发光讯号，定性地反映了埋藏界面处非辐射复合损失的降低。（图3d.e）
藉由QFLS精确量化了接口非辐射复合损失，证实BSCA接口QFLS提升至1.212 eV，使VOC损失降低至74 mV。Enlitech的QFLS-Maper准费米能级分裂检测仪可测量PLQY与QFLS以评估VOC潜力。该仪器配备QFLS Image可视化功能，能在3秒内显示样品的准费米能级分布图，识别薄膜与接口的不均匀区域，分析非辐射复合位置，有助于接口工程与材料优化研究。
非辐射复合损失的量化抑制：BSCA引入后，PLQY从2.19%提高到5.62%（图3f）。QFLS值从1.187 eV提升至1.212 eV。这种QFLS的提高直接证明BSCA-Ph接口处的载流子复合更倾向于辐射复合，而非辐射复合损失（Delta VOC）也从99 mV降低至74 mV。
辅助动力学验证：QFLS的提升与其他载流子动力学分析一致。
时间分辨光致荧光（TRPL）测量结果显示，BSCA-Ph样品的平均载流子寿命（tau avg）增加（图S25b）。
经BSCA处理后，钙钛矿薄膜的表面复合速度（SRV）从15.53 cm/s下降至3.30 cm/s（图S26）。
空间电荷限制电流（SCLC）分析亦表明，BSCA-Ph器件的陷阱态密度降低，为4.16×10的15次方 cm-3。（图3g）
SS-LED太阳光模拟器：高效钙钛矿电池测试解决方案
研究通过精确测量J-V曲线，展示了26.75%的高效率，并依赖1500小时连续光照MPPT追踪，证实了器件的稳定性。
SS-LED大面积LED太阳光模拟器具备Class A++光谱和时间稳定性（<0.5%），适用于光敏钙钛矿电池的表征测试。SS-LED提供220 mm × 220 mm大面积照射与10,000小时以上使用寿命，可进行本研究中的大面积器件测试及长期运行稳定性评估
三、结论与研究成果
研究透过共组装分子BSCA，将空穴传输自组装分子层Ph-4PACz的吸附构型从倾斜转变为近乎垂直的对齐方式，改善自组装分子层的均匀性与致密性，并优化能级对准。
这种结构优化产生高质量的钙钛矿埋藏接口，有效加速电荷传输，同时抑制接口处的非辐射复合。QFLS数据支持这一结论，其量化结果表明VOC损失减少25 mV。
1. 高效率成果：基于BSCA-Ph的倒置钙钛矿太阳能电池实现了26.72%的高功率转换效率，经国家光伏产业测量与测试中心认证效率为26.75%。（图4b.c、图S31）
l 开路电压达到1.187 V，与QFLS预测的低Delta VOC结果高度吻合
l 大面积（1 cm2）器件亦实现了25.21%的功率转换效率。（图4e）
2. 优异的长期稳定性：结构优化显著提升了器件的耐用性（图4g.h）
l 在连续光照下（功率点追踪）运行1500小时后，器件仍保持其初始功率转换效率的90%以上
l 在85摄氏度条件下连续加热1000小时后，器件仍维持了92%的初始效率
文献参考自Advanced Materials_DOI: 10.1002/adma.202514623
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