一、研究背景与挑战
建筑物营运约占电力消耗的 30%,因此将太阳能采集技术整合至建筑立面,特别是高层建筑的玻璃幕墙,成为实现永续目标的关键技术之一。光电窗(Photovoltaic Windows)要求器件必须在维持足够的功率转换效率(PCE)的同时,确保平均可见光穿透率(AVT)高于 20%,并保留进入建筑物内光线的自然光谱,亦即具备色彩中性度(Color-Neutrality)。
传统半透明(Semitransparent, ST)光伏器件通常透过采用高带隙吸收层或极薄膜实现透光,但由于其可见光谱的吸收截止或吸收曲线呈渐进增加,往往会导致器件呈现有色色调,进而影响用户的视觉舒适度。相较之下,半遮光(Semi-Opaque, SO)结构是实现色彩中性度的直接有效策略。在 SO 结构中,光线仅通过未覆盖的透明基板区域,因此能保留其光谱形状。
研究的挑战在于开发一种不引入额外损耗的图案化制程。研究团队由 Monash 大学 Jacek J. Jasieniak 教授,与 New South Wales 大学的研究人员合作完成,成果发表于《ACS Energy Letters》期刊。研究团队采用了一种基于接触印刷疏水模板的自组装技术,实现了快速且可扩展的底部图案化制程,该方法将钙钛矿活性层限制在选定的亲水区域结晶,并在疏水区域形成透光区域,从而有效地控制了透明度水平。

二、准费米能级分裂(QFLS)表征与载子动力学解析
1. 效率损失的初步诊断
研究结果显示,SO 器件的效率损失主要源于 Voc 降低了 40–70 mV,以及填充因子(FF)降低了 1–4%。(图3b.c)

通过暗电流-电压测量,SO 器件的暗饱和电流增加,这清楚地指示了存在过量的非辐射复合,利用 Suns-Voc 测量导出的二极管理想因子(Diode Ideality Factor)进一步证实了这一点。不透明器件的理想因子为 1.54,而 SO 器件的理想因子高达 1.97。该数值上的差异暗示了 SO 器件中陷阱辅助的非辐射复合(trap-assisted nonradiative recombination)显著增加。(图5c)

2. QFLS 表征原理与实验细节
为空间性地表征器件内的复合行为,研究采用了基于广义普朗克定律(generalized Planck's law)的光致发光(PL)成像技术,通过测量 PL 通量来指示准费米能级分裂 (QFLS) 的大小。QFLS 是衡量太阳能电池中载流子分离程度和可实现电压的关键参数。
实验中,研究人员在 1 Sun 等效光照下,使用 445 nm 雷射激发源对完整器件堆栈进行了 PL 成像,并使用 725 nm 长波通滤光片进行讯号采集。

研究透过分析 PL 通量来空间性表征 QFLS,从而精确定位半遮光钙钛矿太阳能电池中由图案边缘不均匀性导致的非辐射复合损失。
为实现类似或更高效的载子损失分析,推荐使用Enlitech QFLS-Maper 准费米能级分裂检测仪。该设备能在 3 秒内可视化呈现 QFLS 图像,提供材料整体准费米能级分布。QFLS-Maper 不仅能测量 QFLS 和 QFLS 图像,同时提供 Pseudo J-V 测量,能迅速预测材料的理论效率极限(iVoc),并量化 Voc 潜力,帮助研究人员快速理解非辐射复合损失来源。
3. QFLS 数据分析与核心发现
研究发现,空穴传输层(HTL,即 Spiro-OMeOTAD)的厚度不均匀性可能是导致 Voc 降低和载流子复合增加的原因之一。光学显微镜图像显示,由于旋涂沉积过程中溶液流动受到空间限制,Spiro 层的颜色变化很大,表明整个薄膜的厚度不均。这种形态差异与 PL 通量(图 S14b)相关联,并指出在整个薄膜上 QFLS 的变化幅度高达 50 meV。

PL 成像结果 (图 5d, f):在 1000 μm 和 600 μm 线宽的器件中,存在明显的非均匀性,以及源自旋涂沉积的径向条纹。对于线宽较窄(低覆盖率)的器件,这种不均匀性更为显著。

空间损失机制解析:活性区域内的载流子损失集中发生在图案的边缘区域。靠近图案中心,QFLS 随后得到改善并趋于稳定。这一空间上的损失模式与先前通过截面扫描电子显微镜(SEM)观察到的钙钛矿薄膜的微观结构差异(图 2c, d)相吻合:图案中心以垂直取向的晶粒为主,而边缘区域的晶粒则较不均匀。

QFLS 对 Voc 损失的量化贡献: 为了量化薄膜非均匀性导致的电压损失,研究团队估算了通过改善低性能区域(PL 强度低于总体分布的 70th 百分位数)的非辐射复合所能实现的潜在 QFLS 改善。研究发现,将这些低性能区域替换为高性能区域(前 30% 像素的平均 PL 强度),潜在的 QFLS 提升估计为:对于 1000 μm 线宽器件可达 17 mV;对于 600 μm 线宽器件,潜在提升更高,约为 29 mV。
QFLS 不仅确认了图案化结构导致的非辐射复合是限制 Voc 的主要因素,更重要的是,它提供了空间解析的损失分布图,明确将效能损失与自组装制程中钙钛矿薄膜形态和厚度的不均匀性(包括边缘效应)建立关联。

三、结论与研究成果
研究成功展示了 SO-PSCs 作为光电窗的应用前景。通过自组装和电极热蒸发相结合的制程,器件在 20–50% AVT 范围内实现了色彩中性度(CRI ~97)和高视觉清晰度(总雾度值仅 5%)。
器件性能表现
器件在AVT 19%时达到16.1% PCE,为目前色彩中性PSCs高效率,接近不透明器件实用极限的93%。(Table 1、图 3d、4a.b)



在20-50% AVT范围内实现优异色彩中性度(CRI ~97)和高视觉清晰度(总雾度值仅5%)。(图2g)

热稳定性测试中,SO-PSCs在65°C下保持250小时后仍保留约90%峰值效率。(图5a)

QFLS分析核心发现
定量揭示图案化器件中Voc损失来源:活性层和传输层在空间受限结晶过程中的不均匀形态导致非辐射复合增加
线宽较窄器件的薄膜均匀性改善潜力更大,可提升电压17-29 mV
技术意义与展望 研究证实SO-PSCs架构在光电窗应用中的可行性,QFLS空间分析为未来制程优化提供明确方向,通过减轻图案边缘和薄膜不均匀性损失,可使器件性能进一步接近理论极限。
文献参考自ACS Energy Letters_DOI: 10.1021/acsenergylett.5c02792
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